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科研进展 | 铁硒超导体向列量子无序态中的自旋关联

供稿:鲁兴业     责编:侯卫娜     审核:高鹤    |   2025-06-06

在铁基超导研究中,铁硒(FeSe)因其独特的向列相与超导共存现象成为研究演生序及其与超导关联的重要体系。然而,由于存在孪晶效应,其本征自旋激发谱、自旋相互作用和向列量子无序态的微观起源长期悬而未决。近期,探花直播 的鲁兴业教授团队及其合作者,利用自主研发的低背景单轴应变退孪晶装置,首次获得了FeSe单晶在整个布里渊区的本征自旋激发谱,厘清了向列量子无序态中自旋关联的内在机制。该研究成果近日以《Spin correlations in the nematic quantum disordered state of FeSe》为题发表在国际著名期刊《Nature Communications》上。

电子向列相广泛存在于铜氧化物和铁基超导体等关联电子体系中,对理解高温超导机制具有重要意义。FeSe作为一种典型的铁基超导体,尽管结构简单,却表现出独特的各向异性超导、向列相及磁性特征,尤其是其缺乏长程磁序的向列量子无序态一直备受关注。探花直播 鲁兴业课题组针对FeSe中的本征自旋激发和向列相起源开展了系列研究。 2022年,该团队利用共振非弹性X射线散射 (RIXS) 技术首次揭示了退孪晶FeSe中存在高达200 meV的自旋激发各向异性,为自旋驱动的向列相机制提供了重要实验证据,探花直播相关的文章发表在国际顶尖物理学期刊《Nature Physics》上 [Nat. Phys. 18, 806 (2022)]。然而,受限于RIXS的动量范围较小等困难,无法对完整布里渊区的自旋激发谱进行全面测量和分析。

FeSe本征自旋激发谱的完整测量,需要对大量退孪晶FeSe样品进行非弹性中子散射测量。其中,如何对大量FeSe样品进行退孪晶和消除背景的影响是技术上需要克服的难点。在本研究中,团队发明了一种基于热膨胀系数差异产生应变的低背景、可同时对大量FeSe样品退孪晶的新型单轴应变装置(获授权国家发明专利:ZL 2022 1 0401544.3)(图1)。利用该装置,团队在中子散射实验中实现了约1500片FeSe样品(总重1.61克)的退孪晶并测量了自旋激发谱。在此基础上,采用空装置背景扣除法,首次获得了100 meV以下清晰无干扰的自旋激发谱。

研究团队明确了向列相中不同类型自旋激发的本征对称性特征:条纹型自旋激发(Q=(1,0)/(0,1))表现出明显的C₂对称性;而Néel型自旋激发(Q=(1,1))则保持C₄对称性,明确了两类自旋激发具有不同物理起源。此外,直接观察到在结构相变温度(Tₛ=90 K)以上仍存在条纹激发的各向异性差异,清晰描绘了向列量子无序态的演生过程。通过与铁基超导母体NaFeAs的系统性对比分析,团队发现Néel激发源于3dₓᵧ轨道的强电子关联,而条纹激发的显著各向异性阻尼则与阴离子高度密切相关。进一步基于J₁-K-J₂海森堡模型拟合,建立了包含FeSe、NaFeAs、BaFe₂As₂的统一自旋相互作用相图,揭示FeSe位于反铁四极序(AFQ)、Néel序和条纹磁序的量子临界交叉区域。该研究为理解铁基超导体的交织序提供了关键实验依据,厘清了向列量子无序态中自旋激发的对称性和自旋关联的微观起源,支持了自旋驱动的向列相机制。

该研究由探花直播 鲁兴业教授课题组主导完成。团队成员刘瑞鲜博士为论文的第一作者,鲁兴业教授和美国莱斯大学的戴鹏程教授为论文的共同通讯作者。探花直播 和高等量子研究中心为论文的第一单位。中子散射实验在美国、日本和英国的散裂中子源上完成。本研究获得了科技部物态调控重点研发项目、探花直播 优秀青年创新团队项目、国家自然科学基金等的资助。更多详情请参阅原文//www.nature.com/articles/s41467-025-60071-2

图 1. 样品表征、退孪晶装置与主要结果总结。a FeSe单晶的电阻率随温度的变化曲线。b 单轴应变装置示意图:该装置基于因瓦合金(Fe₀.₆₄Ni₀.₃₆)框架与铝片之间热膨胀系数的差异而设计。c, d 使用入射能量分别为147.5 meV(SEQUOIA谱仪)和80 meV(4SEASONS谱仪)在[1, K]和[H, 1]方向上测得的能量为E = 55 ± 10 meV的自旋激发一维等能量扫描。e, f FeSe中随阴离子高度 hFeX 变化的静态磁矩(绿色方块)和涨落磁矩(红色菱形),以及3dxy轨道上的电子关联强度(以 m*/mband 表征,图f)。g BaFe₂As₂、NaFeAs和FeSe的自旋激发色散关系。其中动量区间(0, 0)–(0.5, 0)的数据采用RIXS测得。绿色、红色和黑色实线分别表示使用J₁-K-J₂模型拟合得到的色散曲线。灰色阴影区域标出的是自旋激发被强烈阻尼的(Q, E)区间,黑色虚线示意了激发色散在高能处向上弯曲并偏离拟合的趋势。h 从BaFe₂As₂、NaFeAs和FeSe的自旋激发色散拟合中获得的K/J₁和J₂/J₁的比值。BaFe₂As₂、NaFeAs和FeSe的非弹性中子散射数据分别在T = 7 K、5 K 和 5 K条件下采集。


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